Odabrao je svećenički poziv i ubrzo napredovao pa je postao i dvorski namjesnik te savjetnik vjerskoga ureda na dvoru u Beču. Godine 1837. imenovan je zagrebačkim biskupom, te se seli u Zagreb u kojem će djelovati sve do svoje smrti.
Igrom slučaja, a shodno tadašnjim zakonima, Haulik je morao mijenjati bolesnoga hrvatskog bana Franju Vlašića. On će obavljati državničke poslove i nakon Vlašićeve smrti, te nakon povlačenja bana Hallera. Međutim, iako je bio Slovak, Juraj Haulik vrlo je brzo shvatio hrvatske slobodarske, nacionalne čežnje, štoviše podržao ih je i zastupao jer, konačno, i njegov je narod bio u sličnom položaju unutar velike Austro-Ugarske Monarhije. Tako se Haulik usprotivio uvođenju mađarskog kao službenog jezika u Hrvatsku, podupirao je i novčano pomagao otvaranje pučkih škola, narodnih ustanova, utemeljio je Hrvatsko gospodarsko društvo, sufinancirao osnivanje Akademije znanosti i umjetnosti i Sveučilišta.
Kao svećenik i konzervativac, Haulik nije sudjelovao u događajima godine 1848., a poslije revolucionarnih događanja manje je angažiran u političkome, a više u crkvenome životu Kaptola i hrvatske Crkve. Haulik potiče i uređenje crkvenih dobara, obnavlja zagrebačku katedralu, park Maksimir, pokreće crkveni list na hrvatskome jeziku itd.
Veliki autoritet Jurja Haulika okrunio je papa Pio IX. koji je 11. prosinca 1852. Zagrebačku biskupiju uzdigao na stupanj nadbiskupije, čime je ostvarena vjekovna težnja Crkve u Hrvata da se osamostali od mađarske crkvene hijerarhije. Nekoliko godina poslije Papa je Haulika imenovao i kardinalom.